除了在畫面製作上費盡心思，配音卡司的陣容更是相當豪華，集結當真亞美、吉柳咲良、橫溝菜帆、板垣李光人等新生代演員，北村匠海、宮崎葵、蘆田愛菜等一線演員，以及資深聲優高山南、梶裕貴也共同參與演出。其中，替愛玩電動遊戲的男學生「政宗」配音的高山南，她的代表作正是經典人氣作品《名偵探柯南》，而在《鏡之孤城》電影中也加入了「柯南」的招牌台詞：「真相永遠只有一個」，對此，原導演笑說：「這不單只是胡鬧，這點可是用心埋下的伏筆。」這句臺詞也在網路上引發了一陣迴響！

電影主題曲由日本當紅創作歌手優里獻唱，他的成名曲〈乾燥花〉日前在串流媒體播放次數累計突破8億次，更是首位創下此創舉的日本男性個人歌手。優里表示很開心能為《鏡之孤城》創作主題曲〈merry-go-round〉：「這是一首灌注了《鏡之孤城》中7個孩子各自的成長模樣與想法，以及思念分隔兩地的重要之人的歌曲，也希望這首歌能更貼近大家『不是獨自一人』的未來。」為女主角小心配音的當真亞美坦言自己聽到都快記住歌詞了：「打動人心的歌詞，配上優里先生的歌聲，是一首既悲傷又相當吸引人的歌曲，我聽得很入迷。我在歌詞的各個地方都能感受到《鏡之孤城》的大家，聽著這首歌的時候浮現了很多的橋段。透過這首歌，讓《鏡之孤城》中的每個人都更加閃耀！」也有許多台灣粉絲表示很期待能在電影院聽到優里的歌聲。