改編自唐溫斯洛廣受好評的同名小說，以陽光炙曬、粗曠而真實的洛杉磯為背景，【犯罪101】交織出一名神出鬼沒的大盜（克里斯漢斯沃飾）與警方周旋的故事。他接連在加州經典地標，101號高速公路沿線完成多起驚天竊案，讓執法單位束手無策。就在他盯上一生一次的終極目標、企圖以此完成「最後一票」的同時，他的人生軌跡，意外與一名面臨人生轉折的失意保險經紀人（荷莉貝瑞飾）相撞，迫使兩人不得不聯手合作。

另一邊，執著破案、不肯放手的刑警（馬克魯法洛飾）緊追線索步步逼近，讓整場行動的風險與懸念持續升高。隨著這場價值數百萬美元的終極劫案即將展開，獵人與獵物之間的界線也逐漸模糊，三人都必須面對自己選擇的代價，因為此刻已經沒有回頭路。